室温で大きな強誘電分極値を示すチタン酸バリウム[BaTiO3]は、コンデンサ材料にも使われる典型的な強誘電体として知られています。チタン酸バリウムのチタンをマンガンに変え、バリウムの一部をストロンチウムに変えた(Sr,Ba)MnO3では、マンガンが磁性を有するため強誘電性と磁性が共存しうるマルチフェロイック物質候補として注目されています。共同研究者である大阪大学の酒井先生により(Sr1/2Ba1/2)MnO3が合成され、磁気秩序温度より低温では実際に強誘電性と磁性が共存していることが明らかにされていました。また、磁気秩序温度より低温になると強誘電分極値が大きく減少することが知られていました。
我々は磁気秩序温度以下での強誘電分極値の減少の機構を定量的に調べるため、SPring-8のBL02B1で(Sr1/2Ba1/2)MnO3の低温のマルチフェロイック状態での結晶構造を10-3Åの精度で決定しました。実験的に得られた結晶構造を用いて大阪大学産業科学研究所の山内先生が第一原理計算を行い、計算結果を基にして(Sr1/2Ba1/2)MnO3の強誘電性の起源を探りました。(Sr1/2Ba1/2)MnO3では、室温ではチタン酸バリウムの大きな強誘電性の起源にもなっているpd混成による強誘電分極が支配的ですが、磁気転移温度以下で磁気交換相互作用の利得を稼ぐべく結晶格子が変形する磁気交換歪みを起源とする強誘電分極が発現し、2つの異なった起源の強誘電分極が競合するため分極値が減少することが分かりました。また、我々は磁気秩序状態を変調させると2つの強誘電分極が競合せずに協力する条件が存在し、その条件下では(Sr1/2Ba1/2)MnO3の強誘電分極値がチタン酸バリウムよりも大きくなることを示しました。
この研究成果は、大阪大学産業科学研究所の小口先生、山内先生との「COREラボ」プロジェクトにおける共同研究で得られたものです。（文責：奥山）
D. Okuyama, K. Yamauchi, H. Sakai, Y. Taguchi, Y. Tokura, K. Sugimoto, T. J. Sato, and T. Oguchi
Ferroelectric atomic displacement in multiferroic tetragonal perovskite Sr1/2Ba1/2MnO3
Phys. Rev. Research 2, 033038 (2020)
DOI: 10.1103/PhysRevResearch.2.033038
